Спектроскопические исследования быстрых процессов в сложных органических и биологических молекулах, а также сверхбыстрых процессов в полупроводниках базируются на лазерных источниках, способных генерировать субпикосекундные световые импульсы. Наиболее короткие импульсы получены в кольцевых непрерывных лазерах на красителе (НЛК) со сталкивающимися импульсами в струе насыщающегося поглотителя (НП) при чисто непрерывной накачке с компенсацией чирпа. Однако НЛК такого типа имеют очень низкий КПД, многоэлементную схему резонатора, две струи с независимыми системами прокачки; они исключительно сложны в настройке и эксплуатации. Одноструйные НЛК с линейным резонатором, на наш взгляд, более перспективны для широкого практического применения, поскольку они значительно проще в изготовлении и эксплуатации, обладают хорошими энергетическими (по КПД) и спектральными (по области перестройки) характеристиками и, что самое главное, в режиме комбинированной синхронизации мод позволяют получать световые импульсы длительностью менее 1 пс. В нашей работе исследуются возможности генерации УКИ света предельно малой длительности в таких простейших НЛК.

Обычно длительность УКИ, генерируемых НЛК, ограничивается спектральной полосой лазера, задаваемой внутрирезонаторными селектирующими элементами. Для расширения спектральной полосы лазера (контура усиления) с целью генерации более коротких световых импульсов селектирующий элемент выводится из резонатора. Стабильный режим генерации УКИ достигается путем подбора и оптимизации спектральных характеристик генерирующих красителей и насыщающихся поглотителей.

Таким способом получены УКИ длительностью ~150 фс при использовании комбинированной смеси красителей родамин 6Ж (Р6Ж), родамин 4С-перхлорат (Р4С-П) и ДОДКИ. В настоящей работе оптимизация спектральных характеристик красителей исследована с учетом применения «мягкого» и «жесткого» НП (параметры насыщения которых отличаются почти на порядок), а также их смесей. Корректировка контура чистого усиления осуществлялась выходными зеркалами НЛК с заранее подобранными спектральными кривыми пропускания.

НЛК имел традиционный V-образный трехзеркальный резонатор с компенсацией астигматизма (скорость струи 10 м/с, толщина 0,1 мм, радиусы кривизны зеркал: коллимирующего 8 см, конечного и зеркала накачки 5 см, выходное зеркало — плоское, длина резонатора 1,5 м). Согласование длины резонатора с частотой следования импульсов накачки грубо производилось перемещателем типа «поршень в цилиндре», точно-мембранным пьезокорректором КП-1.

Лазером накачки служил аргоновый лазер с синхронизованными модами мощностью 0,5 Вт на всех сине-зеленых линиях. Акустооптический модулятор, синхронизирующий моды лазера накачки, питался от синтезатора частот со стабильностью частоты не хуже 10-8. Длительность импульсов накачки, оцененная по сигналу с фотодиода ЛФД-2, не превышала 300 пс. Длительность импульсов НЛК оценивалась по ширине автокорреляционной функции (АКФ), получаемой традиционным способом с неколлинеарным удвоением в кристалле КОР (бесфоновая АКФ). Запись спектральных огибающих производилась с помощью монохроматора МДР-2.

Генерирующим красителем для «мягкого» НП ДОДКИ был выбран Р6Ж. Оптимальная концентрация составляла 4•10-3 моль/л. В режиме самонастройки (т. е. без селектора) при концентрации НП 2*10-5 моль/л происходила одновременная генерация на двух длинах волн: l1=614 нм и l2=570 нм. При этом на l1 генерировались импульсы длительностью Dt»0,5 пс, а на l2 синхронизация отсутствовала. При увеличении концентрации НП генерация на l1 подавлялась. Стабильный режим генерации УКИ на l1 достигался применением специального выходного зеркала с резким увеличением пропускания для длин волн менее 600 нм и пропусканием около 3 % на 614 нм. С таким выходным зеркалом лазер генерировал на l1=614 нм, т. е. в области, где ДОДКИ хорошо насыщается. Дальнейшее увеличение концентрации НП укорачивало импульс, но уменьшало среднюю мощность НЛК. Импульсы длительностью 120 фс были получены при концентрации ДОДКИ 6*10-5 моль/л. При этом выходная мощность НЛК составила 10 мВт. Зона допустимого рассогласования длины резонатора НЛК и частоты следования импульсов накачки составляла 20 мкм. На рисунке, а приведены АКФ такого режима генерации и спектральная огибающая импульсов (ширина огибающей на полувысоте Dl=3,6 нм). Соотношение DtDn=0,35 свидетельствует о спектральной ограниченности импульсов. Однако отношение полуширины АКФ на 1/4 и 1/2 высоты, равное 2,5, говорит о существенном отклонении формы импульса от гауссовой или лорентцевой.

Рис. 2.1.

Автокорреляционная функция и спектральная огибающая импульсов для смесей Р6Ж/ДОДКИ (а), Р4С-П/МЗ (б) и Р6Ж, Р4С-П/КФ, 5103-у (в)

Режим самонастройки с «жестким» НП исследовался с парой Р4С-П — малахитовый зеленый (МЗ). В отличие от ДОДКИ МЗ легко доступен и исключительно стоек, как и другие трифенилметановые красители. Существует также возможность использования МЗ в качестве НП для Р6Ж. Кривая усиления Р4С-П смещена относительно Р6Ж в красную область и лучше согласуется с кривой поглощения МЗ. В наших экспериментах с этой парой толщина струи составляла 0,2 мм, мощность накачки 4 Вт.